水的氧化:“双位点氧化,单位点催化”新策略
水的氧化是一个复杂的多电子氧化过程,如何有效调控催化过程中的电子-质子的转移释放是催化剂设计中需要关注的重要问题之一。为了避免氧化过程中电荷在单一金属中心累积造成不利,我们近期发展了“双位点氧化,单位点催化”的催化剂设计新策略,该工作已在能源化学(J. Enegy Chem. 2021, 63, 1-7.)杂志上在线发表。
我们发展了以含有酰肼结构的非对称的双金属配体,构筑了具有单一催化位点的双核水氧化催化剂。利用配体的电子传递作用,将其中一个金属中心作为氧化还原“蓄水池”,分担催化中心在活化水分子过程中的电荷积累,同时提供水氧化所需的氧化当量;另一个金属中心则作为反应中心承载水氧化过程中化学键的重组,实现了“双金属氧化,单位点催化”的催化水氧化。
原文链接如下:Bimetallic water oxidation: One-site catalysis with two-sites oxidation